《侦探歌剧:少女福尔摩斯》以架空的怪盗和侦探活跃的近未来为背景。在这个世界里存在着有被叫做“Toys”的特殊能力的人类。利用这种特殊的能力,“侦探”和“怪盗”争斗不断。而故事就是以将来要成为侦探的四个少女夏洛克、妮洛、艾露克露、柯蒂妮娅为中心展开的。
本作的舞台是活跃着怪盗与侦探的近未来架空世界里的“侦探之都横浜”。世界上有着被称为“TOYS”的特殊能力,侦探与怪盗之间使用“TOYS”能力相互战斗着,这个时期被称为“大侦探时代”。作品讲述的是在二十一世纪这个“大侦探时代”中,以侦都横浜为舞台,4名立志成为名侦探的少女与曾经是侦探的青年的故事。